La synthèse du nitrure de silicium a été rapportée pour la première fois en 1857 par Henri Edouard Saint-Claire Deville et Friedrich Wöhler. Lors de leur synthèse, un creuset contenant du silicium était placé dans un creuset rempli de carbone et chauffé pour réduire la pénétration de l'oxygène. Ils ont signalé un produit qu’ils ont appelé nitrure de silicium, mais n’ont pas pu déterminer sa composition chimique.
En 1879, Paul Schutzenberger a préparé le produit en chauffant du silicium mélangé à un matériau de revêtement (une pâte qui peut être utilisée comme revêtement de creuset, fabriquée en mélangeant du charbon de bois, des briquettes de charbon ou du coke avec de l'argile) dans un haut fourneau et l'a signalé comme un composé de composition Si3N4. En 1910, Ludwig Weiss et Theodor Engelhardt préparèrent le Si3N4 en chauffant du silicium élémentaire dans de l'azote pur. En 1925, Friederich et Sittig ont synthétisé le nitrure de silicium en chauffant du dioxyde de silicium et du carbone dans une atmosphère d'azote à 1 250-1 300 degrés en utilisant la réduction thermique du carbone.